Xúc tác oxy hóa hoàn toàn CO ở nhiệt độ thấp.

- TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI LUẬN VĂN THẠC SĨ Xúc tác oxy hóa hoàn toàn CO ở nhiệt độ thấp Phạm Thanh Quỳnh Ngành: Công nghệ Hữu cơ – Hóa dầu Giảng viên hướng dẫn: TS.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 2 LỜI CAM ĐOAN Tôi xin cam đoan luận văn thạc sĩ kỹ thuật “Xúc tác oxy hóa hoàn toàn CO ở nhiệt độ thấp” là công trình do chính tôi thực hiện dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS.
- Lê Minh Thắng.
- GIỚI THIỆU VỀ KHÍ CO VÀ ĐỘC TÍNH CỦA NÓ.
- Các nguồn thải khí CO.
- Cơ chế của phản ứng oxy hóa CO.
- Xúc tác cho quá trình oxy hóa khí CO.
- Nhóm xúc tác kim loại quý.
- Xúc tác perovskit.
- Xúc tác trên cơ sở oxit kim loại.
- XÚC TÁC VÀNG CHO QUÁ TRÌNH OXY HÓA CO.
- Xúc tác trên cơ sở Au cho phản ứng oxy hóa CO.
- Cơ chế phản ứng oxy hóa CO trên xúc tác Au/oxit kim loại.
- MỘT SỐ OXIT KIM LOẠI SỬ DỤNG CHO PHẢN ỨNG OXY HÓA HOÀN TOÀN CO.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 5 1.5.2.
- CÁC PHƯƠNG PHÁP TỔNG HỢP XÚC TÁC.
- Phương pháp sol-gel điều chế các chất mang oxit kim loại.
- Phương pháp ngâm tổng hợp xúc tác.
- Phương pháp đồng kết tủa tổng hợp xúc tác.
- TỔNG HỢP XÚC TÁC.
- Tổng hợp xúc tác.
- Điều chế các chất mang oxy kim loại theo phương pháp sol – gel.
- Điều chế xúc tác Au/oxit kim loại theo phương pháp ngâm tẩm.
- Điều chế xúc tác Au/oxit kim loại theo phương pháp đồng kết tủa.
- CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH HÓA LÝ SỬ DỤNG TRONG LUẬN VĂN.
- Phương pháp hấp phụ đa lớp BET.
- Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM.
- Phương pháp phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX.
- Phương pháp nghiên cứu xúc tác trên kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM.
- Phương pháp nhiễu xạ tia X (X- Ray.
- Phương pháp xác định hoạt tính xúc tác.
- XÁC ĐỊNH HOẠT TÍNH XÚC TÁC TRÊN HỆ PHẢN ỨNG VI DÒNG.
- Phương pháp xác định hàm lượng sản phẩm bằng sắc ký khí.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 6 PHẦN 3.
- MỘT SỐ KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU ĐẶC TRƯNG HÓA LÝ CỦA XÚC TÁC.
- Kết quả phân tích diện tích bề mặt riêng theo phương pháp BET.
- KẾT QUẢ XÁC ĐỊNH HOẠT TÍNH XÚC TÁC.
- Hoạt tính các mẫu xúc tác Au/đơn oxit tổng hợp theo phương pháp ngâm tẩm.
- Hoạt tính xúc tác Au/MnO2-Co3O4-CeO2 tổng hợp theo phương pháp ngâm tẩm.
- Hoạt tính xúc tác Au/Co3O4 tổng hợp theo phương pháp đồng kết tủa.
- Hoạt tính xúc tác Au/MnO2-Co3O4-CeO2 tổng hợp theo phương pháp đồng kết tủa.
- Ảnh hưởng của môi trường không khí đến hoạt tính xúc tác.
- Ảnh hưởng của nồng độ Au3+ trong dung dịch khi tổng hợp đến hoạt tính xúc tác.
- Ảnh hưởng của quá trình khử xúc tác bằng H2.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 7 DANH MỤC CÁC BẢNG Bảng 1.1.
- Các hóa chất sử dụng trong quá trình tổng hợp xúc tác.
- Các mẫu xúc tác đã tổng hợp.
- Diện tích bề mặt riêng của các xúc tác được nghiên cứu.
- Kết quả phân tích EDX thành phần các nguyên tố trong mẫu xúc tác 2%Au/MnO2-Co3O4-CeO2 ngâm tẩm.
- Kết quả phân tích EDX thành phần các nguyên tố trong mẫu xúc tác 2%Au/Co3O4 đồng kết tủa.
- của các xúc tác Au/đơn oxit tổng hợp theo phương pháp ngâm tẩm theo nhiệt độ.
- của các xúc tác Au/MnO2-Co3O4-CeO2 ngâm tẩm theo nhiệt độ và chất mang.
- theo nhiệt độ của các xúc tác Au/Co3O4 tổng hợp theo phương pháp đồng kết tủa.
- theo nhiệt độ của các xúc tác Au/MnO2-Co3O4-CeO2 tổng hợp theo phương pháp đồng kết tủa.
- theo nhiệt độ của các xúc tác có hoạt tính tốt nhất.
- theo nhiệt độ của các xúc tác được tổng hợp với nồng độ Au3+ khác nhau.
- theo nhiệt độ của các mẫu trước và sau khử bằng H2.
- Cơ chế Mars–Van Krevelen đối với phản ứng oxy hóa CO.
- Phản ứng oxy hóa CO theo cơ chế Eley–Rideal (ER.
- Biểu đồ thế năng và vòng tuần hoàn của phản ứng oxy hóa CO có xúc tác và cơ chế Langmuir – Hinshelwood (LH.
- Sự ảnh hưởng của nhiệt độ và thành phần CO2 trong nguyên liệu đến độ chuyển hóa và chọn lọc của phản ứng oxy hóa CO.
- Phản ứng oxy hóa CO theo cơ chế Langmuir – Hinshelwood.
- Ảnh chụp hiển vi minh họa mặt cắt ngang của một hạt xúc tác ngâm tẩm.
- Sơ đồ tổng hợp hỗn hợp oxit MnO2-Co3O4-CeO2.
- 38 theo phương pháp sol – gel.
- Quy trình tổng hợp xúc tác Au/oxit kim loại theo phương pháp ngâm tẩm.
- Quy trình tổng hợp xúc tác Au/oxit kim loại theo phương pháp.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 9 Hình 3.3.
- Phổ XRD của 2%Au/Co3O4 tổng hợp theo phương pháp đồng kết tủa (ACoD2) và phương pháp ngâm tẩm (ACoT2.
- Phổ XRD của các mẫu 2%Au/MnO2-Co3O4-CeO2 tổng hợp theo các phương pháp hoặc điều kiện khác nhau.
- Ảnh chụp SEM của mẫu xúc tác 2%Au/MnO2-Co3O4-CeO2 ngâm tẩm.
- Ảnh SEM của xúc tác 2%Au/Co3O4 đồng kết tủa.
- Kết quả phân tích EDX xúc tác 2%Au/MnO2-Co3O4-CeO2 ngâm tẩm .
- Kết quả phân tích EDX mẫu xúc tác 2%Au/Co3O4 đồng kết tủa.
- Ảnh TEM của xúc tác 2%Au/MnO2-Co3O4-CeO2 ngâm tẩm.
- 62 Hình 3.10.
- Ảnh TEM của xúc tác 2%Au/MnO2-Co3O4-CeO2 đồng kết tủa.
- 63 Hình 3.11.
- Ảnh TEM của xúc tác 2%Au/Co3O4 đồng kết tủa.
- 64 Hình 3.12.
- Ảnh TEM của xúc tác 2%Au/Co3O4 ngâm tẩm.
- 64 Hình 3.13.
- Nhiệt độ tối thiểu để chuyển hóa 100% CO của các mẫu xúc tác Au/CeO2, Au/MnO2, Au/Co3O4 và các chất mang tương ứng.
- 66 Hình 3.14.
- Nhiệt độ tối thiểu để chuyển hóa 100% CO của các mẫu.
- 68 Hình 3.15.
- Nhiệt độ tối thiểu để chuyển hóa 100% CO của các mẫu Au/Co3O4.
- 70 Hình 3.16.
- Nhiệt độ tối thiểu để chuyển hóa 100% CO của các mẫu Au/MnO2-Co3O4-CeO2 đồng kết tủa với hàm lượng 1-2% và chất mang.
- 73 Hình 3.17.
- Nhiệt độ tối thiểu để chuyển hóa 100% CO của các mẫu có nồng độ Au3+ thấp hơn khi tổng hợp so với các mẫu tương ứng.
- Kể từ khi Haruta và các đồng nghiệp [31] phát hiện ra rằng khi vàng được tạo thành dưới dạng các hạt hình cầu có kích thước nano trên các oxit kim loại có chọn lọc thì sẽ có hoạt tính xúc tác đặc biệt cao đối với phản ứng oxy hóa CO, ngay cả ở nhiệt độ thấp, trong gần ba thập kỷ qua, nhiều nhà khoa học trong lĩnh vực xúc tác đã tiến hành các nghiên cứu xử lý CO ở nhiệt độ thường trên xúc tác vàng.
- Quá trình oxy hóa xúc tác CO ở nhiệt độ thấp hoàn toàn có thể thực hiện được nhờ các phân tử Au có kích thước nano được phân tán tốt trên các oxit kim loại có khả năng khử như Fe2O3, Co3O4, CeO2, MnO .
- Trong khi đó, CeO2 đang được sử dụng rộng rãi trong các quá trình xúc tác xử lý khí thải nhờ có nhiều đặc tính ưu việt như: (i) tăng khả năng phân tán pha hoạt tính.
- (ii) tăng hoạt tính xúc tác tại các điểm tiếp xúc giữa pha hoạt tính – chất mang, (iii) thúc đẩy quá trình oxy hóa CO.
- Gần đây, nhóm nghiên cứu tại Viện Kỹ thuật Hóa học, Trường Đại học Bách khoa Hà Nội đã phát hiện xúc tác hỗn hợp oxit MnO2−Co3O4−CeO2 có khả năng xử lý hoàn toàn khí CO từ 60oC, tốt hơn hẳn so với các đơn oxit MnO2, Co3O4 hay CeO2 [25].
- Do vậy, luận văn này được thực hiện trên cơ sở tiến hành nghiên cứu tổng hợp và xác định hoạt tính của các hệ xúc tác Au/MnO2−Co3O4−CeO2, Au/MnO2, Au/Co3O4 và Au/CeO2 cho quá trình xử lý hoàn toàn khí CO ở nhiệt độ thấp, nhiệt độ môi trường.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 12 PHẦN 1.
- Lê Minh Thắng HVTH: Phạm Thanh Quỳnh – 13BKTHH2 14 Bảng 1.1.
- GIỚI THIỆU VỀ KHÍ CO VÀ ĐỘC TÍNH CỦA NÓ 1.2.1.
- Nó được mệnh danh là “sát thủ vô hình” do nó là loại khí không màu, không mùi không vị, với nồng độ rất thấp đã gây mất dần khả năng phán đoán, làm suy giảm thị lực và khiến cơ thể mệt mỏi

Xem thử không khả dụng, vui lòng xem tại trang nguồn
hoặc xem Tóm tắt