Nghiên cứu cấu trúc và quá trình tinh thể hóa của hạt nano Fe và FeB bằng phương pháp mô hình hóa

- Quá trình tinh thể hóa.
- Nhận biết quá trình tinh thể hóa của vật liệu nano Fe 4.1.1.
- 63 4.1.3 Sự phụ thuộc của số lượng các nguyên tử tinh thể theo thời gian.
- Quan sát quá trình tinh thể hóa của hạt nano Fe.
- 66 4.2.1 Sự biến đổi số lượng các nguyên tử tinh thể trong ba vùng.
- 66 4.2.2 Sự phân bố không gian của các nguyên tử.
- 68 4.3 Cơ chế của quá trình tinh thể hóa trong hạt nano Fe.
- 69 4.3.1 Tốc độ phát triển tinh thể.
- 69 4.3.2 Cơ chế tạo mầm trong quá trình tinh thể hóa.
- 78 4.5 Tinh thể hóa hạt nano Fe lỏng.
- 81 4.5.2 Ủ tinh thể hóa mẫu lỏng.
- 3 Cơ chế tinh thể hóa mẫu nano Fe lỏng.
- Nhận biết quá trình tinh thể hóa.
- Thế năng nguyên tử và số lượng các nguyên tử tinh thể.
- Quan sát quá trình tinh thể hóa trong vật liệu nano FeB.
- Cơ chế tinh thể hóa trong vật liệu nano FeB.
- Trong đó ξC là tỉ lệ của các nguyên tử tinh thể.
- ECC, ECS là thế năng của nguyên tử tinh thể lõi và nguyên tử tinh thể bề mặt.
- 74 Hình 4.16 Sự phụ thuộc thời gian của thế năng trung bình của một nguyên tử của các nguyên tử vô định, các nguyên tử tinh thể lõi và các nguyên tử tinh thể bề mặt (hình trên) và số lượng của các loại nguyên tử khác nhau (hình dưới).
- 87 Hình 4.25 Sự phụ thuộc của tỉ phần nguyên tử lỏng, nguyên tử ico và nguyên tử tinh thể bcc vào thời gian ủ mẫu.
- 89 Hình 4.26 Trực quan hóa sự tiến triển của các nguyên tử tinh thể theo thời gian ủ mẫu.
- Hình 5.5 Sự sắp xếp các nguyên tử tinh thể trong mẫu Fe96B4 tại: (A) bước chạy n1, NCr=178.
- (C) bước chạy n1 + 106, NCr=424 97 Hình 5.6 Sự sắp xếp của các nguyên tử của mẫu Fe96B4 tại 900 K ở cuối của quá trình tinh thể hóa: A) các nguyên tử vô định hình.
- B) các nguyên tử vô định hình biên.
- C) các nguyên tử tinh thể.
- Trạng thái VĐH thì không bền nhiệt và các hạt nano VĐH có thể bị tinh thể hóa khi ủ nhiệt.
- Kết quả chỉ ra rằng nhiệt độ chuyển pha thủy tinh và nhiệt độ tinh thể hóa của các hạt nano VĐH thì phụ thuộc kích thước hạt nano.
- Nhiều công trình nghiên cứu mô phỏng vi cấu trúc và quá trình tinh thể hóa của vật liệu nano đã được thực hiện.
- Tuy nhiên cơ chế mức nguyên tử của quá trình tinh thể hóa trong hạt nano vẫn chưa được làm sáng tỏ.
- 2) Quá trình tinh thể hóa 9 của vật liệu nano Fe và ảnh hưởng của kích thước hạt nano lên quá trình tinh thể hóa.
- 3) Quá trình tinh thể hóa của vật liệu nano FeB và ảnh hưởng của nồng độ nguyên tử B pha tạp lên quá trình tinh thể hóa này.
- Luận án chỉ ra diễn biến của quá trình tinh thể hóa trong các hạt nano Fe và FeB.
- Nhận biết, trực quan hóa và cơ chế của quá trình tinh thể hóa xảy ra trong các mẫu vật liệu nano Fe và FeB.
- Ảnh hưởng của nồng độ nguyên tử B pha tạp lên quá trình tinh thể hóa của vật liệu nano FeB.
- Cơ chế khuếch tán tương tự trong tinh thể.
- Luận án làm rõ cơ chế tinh thể hóa xảy ra trong vật liệu nano Fe và FeB.
- Số lượng các nguyên tử tinh thể trong vùng bề mặt tăng chậm hơn so với hai vùng còn lại.
- Các đám tinh thể có xu hướng đạt đến hình dạng cầu.
- Do thăng giáng nhiệt mà số lượng các nguyên tử tinh thể thăng giáng theo thời gian.
- Luận án cũng chỉ ra được cơ chế tinh thể hóa xảy ra trong vật liệu nano FeB và ảnh hưởng của nồng độ nguyên tử B lên quá trình tinh thể hóa này.
- Trong suốt quá trình phát triển tinh thể, các nguyên tử B di chuyển ra khỏi vị trí của các nguyên tử tinh thể Fe và khuếch tán ra vùng biên tinh thể.
- Khi tỉ lệ của các nguyên tử B trong vùng biên tinh thể lớn hơn 0.15 thì quá trình phát triển tinh thể được hoàn thành.
- lí thuyết về quá trình tinh thể hóa.
- 11 Chương 4 khảo sát quá trình tinh thể hóa xảy ra trong mẫu vật liệu nano Fe.
- Kết quả chỉ ra ảnh hưởng của nhiệt độ ủ mẫu và kích thước của hạt nano lên quá trình tinh thể hóa.
- Cơ chế tinh thể hóa và các dạng thù hình của hạt nano Fe cũng được làm sáng tỏ.
- chương 5 chỉ ra các kết quả đối với quá trình tinh thể hóa của vật liệu nano FeB và ảnh hưởng của nồng độ nguyên tử B lên quá trình tinh thể hóa này.
- Cơ chế tinh thể hóa và các dạng thù hình của hạt nano FeB cũng được làm sáng tỏ.
- Sự tinh thể hóa của các hạt nano VĐH được quan tâm nghiên cứu bằng thực nghiệm.
- Kết quả chỉ ra rằng nhiệt độ chuyển pha thủy tinh và nhiệt độ tinh thể hóa của các hạt nano VĐH thì phụ thuộc kích thước hạt nano [92].
- Sự phát triển tinh thể anatase bằng sự phân bố lại của các nguyên tử cả từ các hạt vô định hình và các tinh thể anatase nhỏ.
- Quá trình tinh thể hóa của các hạt nano vô định hình có thể được nghiên cứu bằng mô phỏng do mô phỏng có thể theo dõi chuyển động của từng nguyên tử trong mẫu.
- Do đó, luận án này sẽ làm rõ cơ chế tinh thể hóa của hạt nano vô định hình bằng sự phân tích đám.
- Có rất ít các nghiên cứu liên quan đến mô phỏng các hạt nano sắt tinh thể .
- Các nghiên cứu về quá trình tinh thể hóa của hạt nano sắt đã chỉ ra cơ chế tinh thể hóa thông qua cơ chế mầm.
- Qua đó cũng chỉ ra được sự tồn tại của các pha trung gian trong quá trình tinh thể hóa.
- Sự phụ thuộc kích thước và nhiệt độ của quá trình tinh thể hóa của hạt nano sắt cũng được làm sáng tỏ.
- Kết quả chỉ ra rằng số lượng các tinh thể bcc làm tăng độ kháng từ của các hạt.
- Tinh thể hóa của hạt nano vô định hình được nghiên cứu sâu bởi thực nghiệm .
- Kết quả chỉ ra rằng quá trình tinh thể hóa hạt nano thông qua cơ chế mầm.
- Tuy nhiên cơ chế tinh thể hóa ở mức nguyên tử trong vật liệu nano vẫn chưa được làm sáng tỏ.
- Đặc biệt chỉ ra tác động của các nguyên tử B lên sự hình thành và phát triển tinh thể.
- Sự biến đổi năng lượng tự do của sự hình thành đám tinh thể theo số lượng của các nguyên tử được mô tả theo phương trình (1.1) và hình 1.1.
- Khả năng mọc mầm tinh thể phụ thuộc vào nhiệt độ.
- Chưa dự đoán được sự biến đổi của quá trình tinh thể hóa theo thời gian.
- (1.13)Trong đó, 1là thể tích nguyên tử và nRlà bán kính đám tinh thể.
- Theo hình 2.1, bên trong mẫu có một đám tinh thể.
- Gọi N, NA, NC tương ứng là tổng số các nguyên tử trong mẫu, số lượng nguyên tử vô định hình và số lượng nguyên tử tinh thể.
- Gọi NCS, NCC tương ứng là số lượng các nguyên tử tinh thể bề mặt và các nguyên tử tinh thể lõi.
- Giữa pha vô định hình và pha tinh thể được gọi là vùng biên.
- Tương ứng các nguyên tử thuộc vùng này gọi là các nguyên tử tinh thể biên (nguyên tử CB) hay các nguyên tử vô định hình biên (nguyên tử AB).
- Như vậy các nguyên tử không nằm trong vùng này chúng tôi gọi là các nguyên tử tinh thể ngoài vùng biên (nguyên tử CV) và nguyên tử vô định hình ngoài vùng biên (nguyên tử AV).
- Sự biến đổi sang pha tinh thể được phân tích thông qua thế năng và số lượng của các loại nguyên tử khác nhau.
- Cơ chế của quá trình tinh thể hóa của vật liệu nano Fe cũng được làm sáng tỏ.
- Còn với các nhiệt độ thấp hơn thì quá trình tinh thể hóa không xảy ra.
- Quá trình biến đổi số lượng các nguyên tử tinh thể cũng được chia làm ba giai đoạn tương ứng với các giai đoạn trong sự biến đổi của thế năng nguyên tử, như được chỉ ra trong hình 4.5.
- Trong giai đoạn này các đám tinh thể phát triển nhanh.
- Kích thước tới hạn của đám tinh thể được tìm thấy là 200-250 nguyên tử.
- Các đám tinh thể có dạng hình cầu (sẽ được làm sáng tỏ trong phần tiếp).
- Trong giai đoạn này số lượng các nguyên tử tinh thể thăng giáng nhẹ quanh giá trị 4300 nguyên tử.
- Sự biến đổi số lượng nguyên tử tinh thể theo thời gian của mẫu 900K được so sánh với mẫu có nhiệt độ 800K được chỉ ra trong hình 4.6.
- Kết quả trong hình 4.6 chỉ ra sự phụ thuộc của quá trình tinh thể hóa vào nhiệt độ ủ của mẫu.
- Số lượng các nguyên tử tinh thể bão hòa của mẫu 800 K thì lớn hơn so với mẫu 900 K.
- Quan sát quá trình tinh thể hóa của hạt nano Fe Quá trình tinh thể hóa có thể được quan sát thông qua sự phân bố không gian của các loại nguyên tử khác nhau trong quá trình ủ nhiệt.
- 4.2.1 Sự biến đổi số lượng các nguyên tử tinh thể trong ba vùng Hình 4.7 chỉ ra sự biến đổi của số lượng các nguyên tử tinh thể phân bố trong ba vùng của hạt nano.
- Số lượng các nguyên tử A) B) C) D) E) F) Hình 4.8: Sự phân bố không gian của các nguyên tử: sự phân bố không gian của các nguyên tử tinh thể.: A) NC=248.
- Sau 32x106 bước động lực học phân tử, số lượng các nguyên tử tinh thể ở cả ba vùng thăng giáng nhẹ quanh giá trị xác định và quá trình tinh thể hóa được hoàn thành.
- Hầu hết các nguyên tử trong vùng I và vùng II của hạt nano đều thuộc pha tinh thể.
- Vùng III chứa cả các nguyên tử tinh thể và các nguyên tử vô định hình.
- 4.2.2 Sự phân bố không gian của các nguyên tử Sự phát triển của tinh thể có thể được quan sát trực quan thông qua sự phân bố không gian của các nguyên tử như được chỉ ra trong hình 4.8.
- Theo hình 4.8, các đám tinh thể lớn tạo thành trong hạt nano và sau đó phát triển theo thời gian.
- Ban đầu trong hạt nano có một đám tinh thể lớn với 248 nguyên tử, như trong hình 4.8A.
- Như vậy, khi xét đến sự phân bố không gian của các nguyên tử trong hạt nano ta thấy rằng: quá trình tinh thể hóa ban đầu xảy ra trong lõi và sau đó phát triển đến bề mặt của hạt nano.
- Điều này cũng tương ứng với sự biến đổi tăng đột ngột số lượng các nguyên tử tinh thể trong giai đoạn thứ hai của quá trình tinh thể hóa.
- Gọi NC1(n) là tổng số các nguyên tử tinh thể ghi nhận được trong n bước động lực học phân tử và NC(n) là số các nguyên tử tinh thể tại thời điểm n bước động lực học phân tử.
- Trong giai đoạn đầu của quá trình tinh thể hóa: Hình 4.11 chỉ ra sự biến đổi của NC1(n) và NC(n) tại thời điểm đầu của quá trình tinh thể hóa.
- Tỉ số NC1x(n)/Nx(n) Hình 4.12: Sự phân bố không gian của các nguyên tử tinh thể (quả cầu đỏ) và các nguyên tử vô định hình (quả cầu xanh) ởgiai đoạn đầu của quá trình tinh thể hóa 73 được tìm ra tương ứng với ba vùng I, II, III là và 0.1.
- Sè l−îng c¸c nguyªn tö B−íc ch¹y, n x2000 NC(n) NC1(n) Hình 4.13: Sự phụ thuộc thời gian của NC1(n) và NC(n) ở giai đoạn khi quá trình tinh thể hóa hoàn thành Hình 4.
- Sự phân bố của các nguyên tử tinh thể và vô định hình tại thời điểm khi quá trình tinh thể hóa được hoàn thành được thể hiện trong hình 4.14.
- Tại bước thứ n, số lượng các nguyên tử tinh thể là NC(n) và số lượng của các nguyên tử vô định hình là NA(n)= NC1(n1

Xem thử không khả dụng, vui lòng xem tại trang nguồn
hoặc xem Tóm tắt