- NGHIÊN CỨU ĐẶC TÍNH ĐIỆN TỬ VÀ TÍNH CHẤT VẬN CHUYỂN ĐIỆN TỬ CỦA PENTA-GRAPHENE NANORIBBON DẠNG BIÊN RĂNG CƯA ĐƯỢC PHA TẠP CÁC NGUYÊN TỐ NHÓM III. - Study of electronic and transport properties of the sawtooth penta-graphene nanoribbon doping by group III elements. - Đặc tính điện tử, lý thuyết phiếm hàm mật độ, penta- graphene nanoribbon, tính chất vận chuyển điện tử. - Density-functional theory, electronic properties, penta- graphene nanoribbon, transport properties. - Trong nghiên cứu này, đặc tính điện tử và tính chất vận chuyển điện tử của penta-graphene nanoribbon dạng biên răng cưa pha tạp lần lượt boron (B), nhôm (Al), và gallium (Ga) tại hai vị trí khác nhau được khảo sát một cách có hệ thống bằng cách sử dụng lý thuyết phiếm hàm mật độ và hàm Green không cân bằng. - Cụ thể, cấu trúc vùng, mật độ trạng thái, đặc tuyến I(V) và phổ truyền qua của tất cả các mẫu được nghiên cứu một cách chi tiết. - Kết quả cho thấy đặc tính điện tử và tính chất vận chuyển điện tử của penta-graphene nanoribbon dạng biên răng cưa được pha tạp không những phụ thuộc vào nguyên tố được pha tạp mà còn phụ thuộc vào vị trí được pha tạp. - Đặc biệt, tất cả các mô hình được khảo sát có cường độ dòng tăng gấp 8 lần so với penta-graphene nanoribbon dạng biên răng cưa thuần.. - Nghiên cứu đặc tính điện tử và tính chất vận chuyển điện tử của penta-graphene nanoribbon dạng biên răng cưa được pha tạp các nguyên tố nhóm III. - kết, một quỹ đạo không ghép đôi (quỹ đạo p z ) có thể được sử dụng trong vận chuyển điện tử. - Bằng sự phân tách pha tinh thể niken pha tạp carbon, Eizenberg and Blakely (1979) đã tạo ra được các lớp than chì đơn. - Sau đó, lần lượt hai dạng thù hình mới của carbon là Buckminster Fullerenes được phát hiện bởi Richard Smalley và cộng sự vào năm 1984 (Kroto et al., 1985) và ống nano carbon được Iijima phát hiện đầu năm 1991 (Iijima, 1991).. - Nghiên cứu chuyên sâu về graphene, một vật liệu hai chiều (2D) bao gồm các nguyên tử carbon trong mạng lục giác tuần hoàn, bắt đầu từ năm 2004 (Novoselov et al., 2004. - Novoselov et al., 2005).. - Cụ thể, bằng phương pháp hóa học việc tổng hợp graphene đơn lớp, đa lớp hay graphene nanoribbon trên đế kim loại đã được thực hiện (Bostwick et al., 2009. - Các tính chất điện tử, hóa học, từ tính và đặc tính điện hóa của graphene cũng được xem xét (Neto et al., 2009;. - Wang et al., 2010. - Yazyev et al., 2010. - Molitor et al., 2011. - Rao et al., 2012). - Ngoài ra, vật liệu dựa trên graphene để chuyển đổi năng lượng mặt trời, quang xúc tác, điện cực pin lithium, điện tử lượng tử cũng như các cảm biến điện hóa và sinh học đã được phân tích (Dragoman et al., 2009. - Shao et al., 2010. - An et al., 2011. - Guo et al., 2011. - Sun et al., 2011). - penta-graphene (Shunhong et al., 2015). - Thêm vào đó, penta-graphene hai chiều có độ rộng vùng cấm khoảng 3,25 eV, cao hơn so với các dạng thù hình khác của carbon (Shunhong et al., 2015). - Với các tính chất vật lý độc đáo, penta-graphene được dự đoán sẽ là ứng viên tiềm năng trong việc ứng dụng cho các thiết bị điện tử nano và điện tử quang học (Berdiyorov et al., 2016. - Li et al., 2018). - Tương tự graphene, từ penta-graphene có thể tạo thành 4 loại penta-graphene nanoribbon khác nhau: penta- graphene nanoribbon dạng biên zig zắc (ZZPGNR), penta-graphene nanoribbon dạng biên aimchair (AAPGNR), penta-graphene nanoribbon dạng biên zig zắc aimchair (ZAPGNR) và penta-graphene nanoribbon dạng răng cưa (SSPGNR) (Yuan et al., 2017). - Việc khảo sát cấu trúc và đặc tính điện tử của bốn dạng penta-graphene nanoribbon nói trên cho thấy SSPGNR là cấu trúc bền nhất khi khảo sát năng lượng liên kết ở cùng độ rộng chuỗi và thể hiện đặc tính bán dẫn, trong khi các penta-graphene nanoribbon còn lại thể hiện đặc tính kim loại (Yuan et al., 2017). - Tuy nhiên, những nghiên cứu về hiện tượng vận chuyển của các penta-graphene nanoribbon còn rất hạn chế. - Thêm vào đó, theo Tien et al. - Kết quả này là do N và P là các nguyên tố thuộc nhóm V của bảng tuần hoàn nên khi pha tạp vào SSPGNR sẽ tạo thành các mẫu N-SSPGNR và P-SSPGNR thể hiện đặc tính tương tự bán dẫn pha tạp loại n. - Nhằm tiếp tục tìm ra những mẫu vật liệu dựa trên SSPGNR mới với những tính chất độc đáo, có nhiều tiềm năng ứng dụng trong các thiết bị điện tử, nghiên cứu này thực hiện việc khảo sát cấu trúc và đặc tính điện tử của mẫu SSPGNR pha tạp các nguyên tố nhóm III là boron (B), nhôm (Al) và gallium (Ga).. - Hình 1: Cấu trúc của các mẫu nghiên cứu sau khi tối ưu. - Từ cấu trúc penta-graphene 2D, cấu trúc penta- graphene nanoribbon dạng biên răng cưa (SSPGNR) được tạo ra. - Tiếp theo, cấu trúc này được tối ưu qua phần mềm Atomistix ToolKit (ATK) (Taylor et al., 2001. - Brandbyge et al., 2002) bằng phương pháp DFT sử dụng gần đúng gradient tổng quát của Perdew Burker Ernzerhof (PBE) với điều kiện: k- point 1x1x21 và cutoff energy 780 eV. - Cấu trúc SSPGNR đã tối ưu được pha tạp lần lượt các nguyên tố nhóm III: boron (B), nhôm (Al) và gallium (Ga) tại vị trí carbon lai hóa sp 3 và sp 2 với ký hiệu tương ứng như Hình 1: B1-SSPGNR, Al1-SSPGNR, Ga1- SSPGNR, B2-SSPGNR, Al2-SSPGNR và Ga2- SSPGNR. - Tất cả các cấu trúc khảo sát được thụ động hóa biên bằng hydro.. - Mô hình linh kiện sử dụng các mẫu pha tạp được minh họa trong Hình 2 với điện cực trái và điện cực phải là những ô cơ sở bán vô hạn được lặp lại tuần hoàn theo trục z. - Đặc tính điện tử và tính chất vận chuyển của các mẫu nghiên cứu được khảo sát bằng mô hình Hückel mở rộng trong phần mềm ATK (Taylor et al., 2001. - Brandbyge et al., 2002) với số k-point 1x1x21 trong vùng Brillouin và cutoff energy 780 eV. - Hình 2: Mô hình linh kiện sử dụng SSPGNR với các vị trí 1 và 2 là nơi pha tạp các nguyên tố B, Al và Ga Việc khảo sát đặc tính vận chuyển của SSPGNR. - pha tạp B, Al và Ga được thực hiện thông qua việc xác định hệ số truyền qua và dòng điện trong vùng tán xạ. - 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 3.1 Đặc tính điện tử. - Kết quả cho thấy, năng lượng liên kết khi SSPGNR được pha tạp cùng một nguyên tố ở các vị trí carbon lai hóa sp 3 hay carbon lai hóa sp 2 trong mẫu thuần có sự khác biệt không đáng kể.. - Ngoài ra, trong các mẫu được khảo sát mẫu SSPGNR pha tạp Al có độ bền cao nhất.. - Bảng 1 cung cấp thông số về độ dài liên kết từ vị trí được pha tạp đến các nguyên tử hydro và carbon lân cận. - Có thể nhận thấy, độ dài liên kết giữa các vị trí pha tạp đến các nguyên tử hydro hay carbon có sự thay đổi đáng kể, trong khi độ dài liên kết giữa các nguyên tử carbon khác gần như không đổi.. - Ngoài ra, độ dài liên kết còn phụ thuộc vào nguyên tố được pha tạp. - Cụ thể, đối với các mẫu được pha tạp ở vị trí 1 (tương ứng với vị trí carbon lai hóa sp 3 trong mẫu thuần), độ dài liên kết tăng dần theo thứ tự sau: B 1 H <. - Kết quả thu được cũng tương tự khi pha tạp ở vị trí 2 (tương ứng với vị trí carbon lai hóa sp 2 trong mẫu thuần). - Độ dài liên kết từ nguyên tử pha tạp B đến các nguyên tử carbon lân cận trong cả hai trường hợp đều là nhỏ nhất, trong khi sự khác biệt giữa các mẫu được pha tạp Al và Ga là không đáng kể. - So sánh với các độ dài liên kết tương ứng trong mẫu SSPGNR thuần (Tien et al., 2019), tất cả các độ dài liên kết tính từ vị trí tạp đến nguyên tử hydro hay carbon lân cận đều tăng. - Bảng 1: Độ dài liên kết xung quanh các vị trí pha tạp của các mẫu nghiên cứu (tính bằng đơn vị Å). - Liên kết B1-. - Cấu trúc vùng của các mẫu nghiên cứu được trình bày trong Hình 3. - Có thể thấy rõ, tất cả các mẫu SSPGNR pha tạp B, Al, và Ga đều thể hiện đặc tính kim loại do có một vùng con xuyên qua mức Fermi.. - pha tạp với carbon dẫn đến những vùng con mới gần vùng dẫn so với mẫu SSPGNR thuần (Tien et al., 2019). - Điều này là do B, Al và Ga đều thuộc nhóm III với cùng số electron lớp ngoài cùng, vì vậy SSPGNR được pha tạp B, Al, Ga sẽ tương ứng với bán dẫn loại p. - Một điểm đặc biệt là khi pha tạp B, Al, Ga tương ứng với vị trí carbon lai hóa sp 3 trong mẫu thuần, cấu trúc vùng của B1-SSPGNR, Al1- SSPGNR, Ga1-SSPGNR xuất hiện hai khe năng lượng xiên quanh mức Fermi. - Kết quả trên tương đồng với kết quả nghiên cứu của Mausodi et al. - Trong nghiên cứu này, mẫu graphene nanoribbon dạng biên armchair (AGNR) được pha tạp B, kết quả cho thấy B-AGNR cũng hình thành 2. - Với ba mẫu được pha tạp ở vị trí carbon lai hóa sp 2 trong mẫu thuần, sự hình thành hai khe năng lượng chỉ xuất hiện ở cấu trúc vùng của mẫu B2- SSPGNR, ngược lại ở cấu trúc vùng của Al2- SSPGNR và Ga2-SSPGNR không xuất hiện các khe năng lượng.. - Hình 3: Cấu trúc vùng của các mẫu nghiên cứu. - Hình 4: Mật độ trạng thái tổng và mật độ trạng thái riêng của các mẫu nghiên cứu Kết quả khảo sát cấu trúc vùng đã cho thấy việc. - pha tạp B, Al và Ga vào SSPGNR sẽ làm thay đổi. - tính chất vận chuyển điện tử so với cấu trúc thuần.. - Để hiểu rõ thêm ảnh hưởng của pha tạp lên cấu trúc. - Tuy nhiên, sự hiện diện của của các nguyên tử pha tạp (B, Al, Ga) đã làm thay đổi đặc tính điện tử của các mẫu. - Cụ thể, so sánh với mẫu thuần (Tien et al., 2019), ở đây có thêm sự xuất hiện của các trạng thái điện tử quanh mức Fermi. - Do vậy, từ mẫu SSPGNR thuần ban đầu là bán dẫn có vùng cấm trực tiếp đã chuyển thành kim loại khi được pha tạp B, Al, và Ga. - Ngoài ra, việc pha tạp các nguyên tố ở nhóm III, IV, V dẫn đến sự dịch chuyển mức Fermi và phân bố các vùng con là khác nhau.. - 3.2 Tính chất vận chuyển điện tử. - Kết quả cho thấy, cường độ dòng điện trong tất cả các mẫu khảo sát tăng khoảng 8 bậc độ lớn so với mẫu thuần SSPGNR (Tien et al., 2019). - Đối với mẫu được pha tạp B ở vị trí carbon lai hóa sp 3 (B1-SSPGNR), giá trị cường độ dòng khi điện thế từ 0,5 V trở đi lớn hơn so với mẫu được pha tạp B ở vị trí cacbon lai hóa sp 2 (B2- SSPGNR). - Sự gia tăng cường độ dòng của các mẫu SSPGNR được pha tạp Al và Ga tại vị trí carbon lai hóa sp 2 trong mẫu thuần là do khi pha tạp, độ dài liên kết từ hai nguyên tử này đến carbon số 10 thay đổi lần lượt từ 1,34 Å lên 1,92 Å và 1,88 Å. - Điều này, có thể có hiện tượng chuyển từ liên kết trong mẫu thuần thành liên kết ion trong mẫu pha tạp Al và Ga ở liên kết tạp. - Theo qui tắc bát tử, điện tử linh động sẽ gia tăng, dẫn đến sự gia tăng cường độ dòng của hệ. - Đối với các mẫu được pha tạp B ở hai vị trí carbon lai hóa sp 3 và carbon lai hóa sp 2 , cường độ dòng đạt giá trị cực đại lần lượt bằng 38 μA và 28 μA tại điện thế 0,7 V. - Đối với hai mẫu pha tạp B, giá trị cường độ dòng của B1-SSPGNR lớn hơn so với của B2-SSPGNR bắt đầu từ điện thế 0,5 V. - Điều này dẫn đến sự linh động của điện tử trong mẫu B2-SSPGNR kém hơn so với B1- SSPGNR, kết quả là cường độ dòng trong mẫu B2- SSPGNR thấp hơn khi xét ở cùng một điện thế.. - So với mẫu thuần SSPGNR (Tien et al., 2019), ta có thể thấy rõ T(E) của tất cả các hệ được khảo sát có hệ số truyền qua lớn hơn khoảng 8 bậc độ lớn so với mẫu thuần. - tăng cường độ dòng của mẫu được pha tạp so với mẫu thuần. - độ dòng cực đại, chúng tôi tiến hành phân tích phổ truyền qua tại điện thế cổng tương ứng với giá trị đó cùng với cấu trúc vùng của mỗi điện cực. - Hình 7a trình bày phổ truyền qua theo điện thế cổng và cấu trúc vùng của mỗi điện cực ở điện thế 0,9 V (giá trị điện thế cổng ứng với cường độ dòng cực đại của Al2- SSPGNR). - Điều này chứng minh điện tử được phép di chuyển giữa chúng và hệ số truyền qua có giá trị gần bằng 2 trong toàn điện thế cổng dẫn đến cường độ dòng của Al2-SSPGNR đạt cực đại tại điện thế cổng bằng 0,9 V. - Tóm lại, trong nghiên cứu này, đặc tính điện tử và tính chất vận chuyển điện tử của penta-graphene nanoribbon dạng biên răng cưa được pha tạp các nguyên tố nhóm III là B, Al, và Ga ở hai vị trí carbon lai hóa sp 3 và sp 2 đã được khảo sát chi tiết. - Kết quả cho thấy tất cả các mẫu pha tạp đều thể hiện đặc tính kim loại với một vùng con xuyên qua mức Fermi.. - Đặc biệt, các mẫu khảo sát có cường độ dòng tăng 8. - pha tạp. - Với những đặc điểm nổi bật về cấu trúc và tính chất vận chuyển điện tử như trên, penta-graphene nanoribbon dạng biên răng cưa là một trong những ứng viên tiềm năng phù hợp cho ứng dụng trong các thiết bị điện tử nano.. - Electronic properties and carrier mobility for penta-graphene nanoribbons with. - Molitor, F., Güttinger, J., Stampfer, C., et al., 2011.. - V., et al., 2004. - K., Morozov, S., et al., 2005. - Penta- graphene: A new carbon allotrope.. - Electronic and transport features of sawtooth penta-graphene nanoribbons via substitutional doping. - Electronic structure and magnetic properties of penta-graphene