- TÍNH CHẤT ĐIỆN TỬ CỦA DÃY NANO PENTA-GRAPHENE BIÊN RĂNG CƯA SAI HỎNG DẠNG KHUYẾT. - Dãy nano penta-graphene, nguyên lý ban đầu, sai hỏng, tính chất điện tử. - Trong bài báo này, tính chất điện tử của các dãy penta-graphene dạng răng cưa (SSPGNR) sai hỏng dạng khuyết (DSSPGNRs) được nghiên cứu bằng cách tính năng lượng liên kết, cấu trúc vùng điện tử và mật độ trạng thái bởi phương pháp nguyên lý ban đầu. - Ba kiểu khuyết được khảo sát trong nghiên cứu này là khuyết đơn nguyên tử C1, C2 và khuyết đồng thời hai nguyên tử C2. - Kết quả nghiên cứu cho thấy DSSPGNR có độ rộng vùng cấm giảm đáng kể so với mẫu không khuyết. - Trong đó, DSSPGNRs khuyết đồng thời hai nguyên tử C2 có độ rộng vùng cấm giảm nhiều hơn so với DSSPGNRs khuyết đơn nguyên tử. - Kết quả nghiên cứu này cung cấp thông tin quan trọng cho việc phát triển ứng dụng penta-graphene trong lĩnh vực vi điện tử.. - Trong số các vật liệu hai chiều, Graphene và các vật liệu tựa Graphene đã nhanh chóng thu hút sự chú ý của cộng đồng các nhà khoa học vật liệu do tính chất vật lý thay đổi đáng kể của chúng so với cấu trúc khối. - Chúng có nhiều tiềm năng cho các ứng dụng trong các thiết bị điện tử thế hệ mới bởi vì tính chất vận chuyển điện tử độc đáo như: độ linh động hạt tải cao, dẫn nhiệt tốt và các hiệu ứng Hall lượng tử dị thường (Berger et al., 2004. - Sự lai hóa sp 2 của liên kết Carbon và vùng cấm điện tử bằng 0 của graphene làm nó không hiệu quả đối với hấp phụ khí và ứng dụng phát triển transistor, sensors.. - Gần đây, Penta-Graphene (PG), một cấu trúc các nguyên tử C đơn lớp xếp hình ngũ giác đã được đề xuất. - Cấu trúc PG là tổ hợp của các nguyên tử C1 (lai hóa sp 3 ) và các nguyên tử C2 (lai hóa sp 2 ) (Zhang et al., 2015). - Các nghiên cứu tiên đoán. - Graphene là một bán dẫn có vùng cấm gián tiếp với độ rộng vùng cấm là 3.25 eV (Wang et al., 2016. - Zhang et al., 2015. - Nhiều nghiên cứu được thực hiện để cải thiện các tính chất vật lý của PG thông qua các phương pháp chức năng hóa khác nhau. - Các nghiên cứu lý thuyết cho thấy PG có độ dẫn nhiệt gia tăng đáng kể sau khi hydro hóa, cao hơn nhiều so với PG thuần. - Nguyên tử Hydro hấp phụ trên tấm PG được dự đoán sẽ tạo ra từ tính và có thể điều chỉnh hiệu quả các tính chất điện tử của PG như việc điều chỉnh PG từ một chất bán dẫn thành một chất bán kim. - Ngoài ra, trong cấu trúc của PG có chứa cả liên kết Carbon sp 2 và sp 3 vì vậy PG không có cấu trúc phẳng lý tưởng, mà nó có cấu trúc vênh, cho thấy PG có nhiều vị trí sở hữu khả năng hấp phụ khí (Zhang et al., 2015). - Những đặc tính này khiến cho PG trở thành ứng cử viên tiềm năng để ứng dụng trong lĩnh vực vi điện tử.. - Nhằm mục đích giảm kích thước linh kiện, tấm PG được cắt thành các cấu trúc giả một chiều được gọi là Penta-Graphene nanoribbon (PGNR). - Trong đó, SS là loại đáng chú ý nhất không chỉ bởi vì nó là bán dẫn mà còn vì nó là cấu trúc bền nhất trong bốn loại PGNR. - Sự hấp phụ các phân tử khí CO, CO 2 , NH 3 trên bề mặt cấu trúc này được nghiên cứu, xác định được đặc tính hấp phụ của chúng (Nguyễn Thành Tiên và ctv., 2020). - Nghiên cứu tính chất vận chuyển điện tử của. - SSPGNR pha tạp thay thế (Si, P, N) đã được thực hiện, kết quả cho thấy cấu trúc vùng năng lượng và đặc trưng I-V của N:SSPGNR thay đổi đáng kể so với mẫu nguyên sơ (Tien et al., 2019). - Tuy nhiên, ta biết rằng, các cấu trúc thấp chiều nói chung dễ bị sai hỏng khuyết khi tổng hợp chúng (Banhart et al., 2011. - Vì thế, việc nghiên cứu đặc tính điện tử các cấu trúc khuyết là rất cần thiết, có thêm thông tin về cấu trúc thực. - Trong nghiên cứu này, dựa trên cơ sở lý thuyết phiếm hàm mật độ, sự tồn tại và đặc tính điện tử của các SSPGNR sai hỏng khuyết được nghiên cứu.. - Sự ổn định cấu trúc và đặc tính điện tử của các mẫu SSPGNR khuyết được đánh giá bằng phương pháp nguyên lý ban đầu dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ DFT (Kohn &. - Mẫu nghiên cứu có độ rộng thay đổi từ năm đến tám chuỗi được cắt theo biên răng cưa. - Các mẫu SSPGNR với các vị trí khuyết khác nhau được tối ưu bằng cách sử dụng tính toán DFT trong phép tính gần đúng gradient tổng quát (GGA) của Perdew- Burke-Ernzerhof (PBE) (Perdew et al., 1996) trong gói phần mềm Castep để tìm được các cấu trúc ổn định. - Số k-point trong vùng Brillouin được chọn là 1x1x5 lần lượt theo ba phương x, x, z với năng lượng cutoff là 680 eV và nhiệt độ động học của hệ điện tử là 300 K. - Sự ổn định cấu trúc. - Hình bên phải: Mô hình SSPGNR với vị trí của nguyên tử có khả năng bị khuyết: C1, C2 và hai nguyên tử C2 (2C). - Để tìm được các vị trí khuyết khả dĩ, các mẫu SSPGNR được khảo sát với độ rộng dãy thay đổi từ 5 đến 8 dãy, trên mỗi mẫu đã tìm thấy có 3 cấu trúc. - Hai cấu trúc khả dĩ đầu tiên của SSPGNR là khuyết một nguyên tử Carbon C1 và C2. - Cấu trúc khả dĩ thứ ba là khuyết hai nguyên tử C2. - Các cấu trúc khuyết khả dĩ sau tối ưu được mô tả trong Hình 2 (độ rộng 5, 6 dãy) và Hình 3 (độ rộng 7, 8 dãy).. - Các cấu hình bị khuyết khả dĩ của các SSPGNR có độ rộng 5 và 6 dãy: (a), (d) cấu hình khuyết nguyên tử C1 (SS5_C1 và SS6_C1), (b), (e) cấu hình khuyết nguyên tử C2 (SS5_C2 và SS6_C2). - Các cấu hình bị khuyết khả dĩ của các SSPGNR có độ rộng 7 và 8 dãy: (a), (d) cấu hình khuyết nguyên tử C1 (SS7_C1 và SS8_C1), (b), (e) cấu hình khuyết nguyên tử C2 (SS7_C2 và SS8_C2). - và (c), (f) cấu hình khuyết cả hai nguyên tử C2 (SS7_2C và SS8_2C) trên SSPGNR Các mẫu được tối ưu trên cơ sở ổn định năng. - Để đánh giá cấu trúc ổn định nhất trong tất cả các trường hợp nghiên cứu, năng lượng liên kết 𝐸 𝑏𝑖𝑛𝑑 của. - Năng lượng 𝐸 𝑏𝑖𝑛𝑑 được tính dựa trên công thức sau:. - trong đó 𝐸 𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙 , 𝐸 𝐶 và 𝐸 𝐻 lần lượt là tổng năng lượng của hệ, năng lượng của nguyên tử Carbon, năng lượng của nguyên tử Hydro cô lập. - lần lượt là số nguyên tử Carbon và Hydro trong hệ.. - Năng lượng liên kết càng nhỏ thì cấu hình khuyết tương ứng được xem là càng ổn định. - Kết quả tính năng lượng liên kết được trình bày trong Bảng 1. - Kết quả tính toán cho thấy các mẫu khuyết SS8 có năng. - lượng liên kết thấp nhất. - Giá trị năng lượng liên kết của mẫu khuyết SS8 giảm dần theo thứ tự:. - Tuy nhiên, nếu xét cùng loại nguyên tử khuyết thì mẫu SS7_C1 ổn định hơn các mẫu khuyết C1 còn lại vì mẫu này đối xứng hơn và rộng hơn.. - Năng lượng liên kết (E bind ) của các DSSPGNRs. - Mẫu Vị trí 𝑬 𝒃𝒊𝒏𝒅 (eV). - Các thông số hình học của cấu trúc. - Mô hình minh họa độ dài các liên kết của SSPGNR quanh vị trí khuyết Sau khi tối ưu, các thông số hình học được xác. - Hình 4 ký hiệu các vị trí liên kết xung quanh nguyên tử khuyết. - Bảng 2, Bảng 3, Bảng 4 và Bảng 5 trình bày các thông số hình học là các độ dài liên kết của các DSSPGNR sau khi tối ưu cấu trúc. - Có thể thấy rằng, độ dài liên kết giữa các nguyên tử. - xung quanh nguyên tử khuyết có sự thay đổi đáng kể. - Trong đó, các mẫu bị khuyết tại vị trí C1 có liên kết bị kéo dài nhiều nhất và mẫu 2C có liên kết ít thay đổi nhất. - Đây cũng là nguyên nhân chính khiến năng lượng liên kết trong các mẫu C1 là lớn nhất, trừ mẫu SS7_C1.. - Các độ dài liên kết của SS5 không khuyết và khuyết. - Các độ dài liên kết của SS6 không khuyết và khuyết. - Các độ dài liên kết của SS7 không khuyết và khuyết. - Các độ dài liên kết của SS8 không khuyết và khuyết. - Cấu trúc vùng năng lượng (BS). - Để đánh giá sự ảnh hưởng của các vị trí khuyết khác nhau lên đặc tính điện tử của SSPGNR, sự thay. - đổi của cấu trúc vùng năng lượng của SSPGNR và DSSPGNR cần được xem xét. - Hình 5 mô tả cấu trúc vùng năng lượng của các mẫu: (a) SS5, (b) SS6, (c) SS7 và (d) SS8 trước và sau khi khuyết.. - Cấu trúc vùng năng lượng của các cấu trúc SSPGNR không khuyết và khuyết: (a) SS5, (b) SS6, (c) SS7 và (d) SS8. - Đường không liền nét biểu diễn mức năng lượng Fermi. - Kết quả cho thấy sau khi bị khuyết tất cả các mẫu đều có độ rộng vùng cấm bị giảm đi đáng kể.. - Trước khi bị khuyết, SSPGNR có độ rộng vùng cấm vào khoảng 2,2 eV đến 2,4 eV tùy vào độ rộng dãy của cấu trúc nhưng sau khi bị khuyết độ rộng vùng cấm đa số mẫu giảm xuống cỡ khoảng 1 eV. - Trong đó, mẫu SS6 và SS7 bị khuyết tại vị trí 2C có độ rộng vùng cấm giảm nhiều nhất. - Mẫu SS5 bị khuyết tại vị trí C2 có vùng cấm giảm nhiều nhất. - Tuy nhiên, với mẫu độ rộng dãy W=8 khuyết tại vị trí C1 có độ rộng vùng cấm giảm nhiều hơn (0,541 eV).. - Điều này tương tự với kết quả của nghiên cứu trước về mẫu PG hai chiều khuyết (DPG) (Lima et al., 2021).. - Theo kết quả tính từ Bảng 6, các mẫu khuyết vẫn thuộc vật liệu bán dẫn nhưng có độ rộng vùng cấm giảm đi. - Một đặc điểm đáng chú ý, các vùng con của các mẫu khuyết quanh mức Fermi có dạng thẳng, điều này thể hiện hiệu ứng giam cầm điện tử định xứ quanh vị trí khuyết, điện tử có năng lượng này thể hiện đặc tính giả không chiều. - Vậy đặc tính động học điện tử trong khoảng năng lượng lân cận năng lượng Fermi của các mẫu khuyết có tính chất giả. - Độ rộng vùng cấm (Eg) của DSSPGNR Mẫu Vị trí khuyết E g (eV). - Nhìn chung, các mẫu DSSPGNR vẫn là các chất bán dẫn nhưng độ rộng vùng cấm có thay đổi theo xu hướng giảm. - Rõ ràng sự tồn tại của sai hỏng khuyết ảnh hưởng đến độ rộng vùng cấm là đáng kể. - Trong đó, mẫu SS5 bị khuyết tại vị trí C2 có vùng cấm giảm nhiều nhất.. - Các mẫu SS6 và SS7 có độ rộng vùng cấm giảm. - mạnh nhất khi mẫu bị khuyết cả hai nguyên tử Carbon 2C và giảm ít nhất khi mẫu bị khuyết nguyên tử C1. - Đặc biệt, mẫu SS8 có độ rộng vùng cấm giảm nhiều nhất khi bị khuyết nguyên tử C1 và ít nhất khi bị khuyết nguyên tử C2. - Đồ thị DOS thể hiện các mẫu DSSPGNR có mật độ trạng thái cao ở một số mức năng lượng quanh mức Fermi. - Các mức năng lượng này có khả năng là cầu nối hữu hiệu khi chuyển dời quang điện tử với hiệu suất cao. - Kết quả tính này cũng cho thấy mẫu DSSPGNR có đặc tính điện tử phong phú hơn DPG.. - DOS của các mẫu DSSPGNR: a) rộng 5 chuỗi, b) rộng 6 chuỗi, c) rộng 7 chuỗi và d) rộng 8 chuỗi 4. - Tóm lại, thông qua việc đánh giá sự ổn định cấu trúc và đặc tính điện tử của cấu trúc DSSPGNR với sự thay đổi độ rộng dãy bằng phương pháp nguyên lý ban đầu, dựa trên lý thuyết phiếm hàm mật độ, tính trên máy tính hiệu năng cao. - Kết quả cho thấy rằng năng lượng liên kết của các mẫu SS8 nói chung có giá trị thấp nhất, chứng tỏ mẫu SS8 là ổn định nhất. - Độ dài liên kết và góc liên kết ở tất cả các mẫu có sự thay đổi đáng kể xung quanh vị trí khuyết. - Độ rộng vùng cấm của các mẫu DSSPGNR giảm đáng kể so với các mẫu SSPGNR cùng độ rộng dãy. - Đặc biệt, xuất hiện các trạng thái điện tử mới dạng thẳng trong vùng cấm lân cận mức Fermi. - Kết quả nghiên cứu này định hướng quan trọng cho việc xác định. - tính chất điện tử của cấu trúc SSPGNR không hoàn hảo. - từ đó, định hướng cho việc phát triển các linh kiện quang điện tử dựa trên cấu trúc nghiên cứu.. - Nghiên cứu hiện tượng hấp phụ phân tử khí trên dãy nano Penta-graphene dạng răng cưa