- Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng. - Luận văn Thạc sĩ ngành: Vật lý Nguyên tử, hạt nhân và năng lượng cao Mã số: 60 44 05. - Nghiên cứu phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani: giới thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm. - Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. - Một trong các mục tiêu phát triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai.. - Nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng dụng. - Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích. - Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia X”, trình bày mô ̣t số kết quả nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng. - Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.. - Chương 2: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani.. - Chương 3: Thực nghiệm và kết quả.. - Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. - Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người.. - Các đồng vị 238 U và 235 U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium ( 238 U với 18 đồng vị con) và Actinium ( 235 U với 14 đồng vị con). - Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ.. - Các đồng vị trong dãy liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta.. - Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. - Các tia gamma này đều mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó.. - Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng.. - Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235 U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã. - Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238 U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã. - STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã. - Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235 U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [2]. - Phương pháp ly tâm khí là phương pháp chủ yếu để tách đồng vị 235 U ra khỏi 238 U dựa trên sự khác nhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn. - Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng vị 235 U thấp. - 235 U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6. - Phương pháp này đo trực tiếp bức xạ Alpha để tính hoạt độ các đồng vị.. - Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo. - Đồng vị phóng xạ 235 U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72 keV nên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani.. - Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:. - Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân [16. - Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giải năng lượng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫn BEGe, buồng chì phông thấp, các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đại phổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), nguồn nuôi cao áp…. - Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng và diện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt độ phóng xạ. - Đường chuẩn năng lượng là đồ thị mô tả sự phụ thuộc của vị trí cực đại đỉnh hấp thụ toàn phần vào năng lượng của vạch bức xạ gamma tương ứng.. - Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế BEGe – Canberra.. - Đường cong hiệu suất ghi là đường cong mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lượng bức xạ gamma. - Áp dụng phương pháp phổ gamma trong vùng năng lượng thấp (dưới 300 keV) thì việc mất mát các bức xạ được hạn chế dẫn tới số đếm của các kênh đo là rất lớn, hiệu suất ghi của detector rất cao mà không đòi hỏi các điều kiện cầu kỳ, thời gian đo sẽ được giảm thiểu và quan trọng là ta chỉ cần sử dụng một phổ đo duy nhất cho mỗi mẫu cũng vẫn khả thi. - Tuy nhiên với vùng này thì phông nền cũng sẽ rất lớn, hầu hết các bức xạ đều có nền Compton trong vùng năng lượng thấp, phổ các tia X cũng tập chung chủ yếu ở đây, dẫn tới khả năng can nhiễu cũng như sự chồng chập đỉnh là rất lớn, đòi hỏi quá trình xử lý phổ hay tách các đỉnh phải rất tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn những vạch có hệ số phân nhánh cao để tính toán mới cho ra kết quả đáng tin cậy được.. - Với mỗi đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ thuận với khối lượng của đồng vị phóng xạ có trong mẫu.. - trong đó: A: là hoạt độ đồng vị quan tâm.. - là số khối của đồng vị.. - Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong Việc tính tỉ lệ hoạt độ được thể hiện qua biểu thức sau:. - trong đó A1, A2 là các hoạt độ của hai đồng vị 1 và 2 tương ứng. - n1, n2 là số đếm tại các đỉnh tương ứng với các tia gamma γ1 và γ2 với một năng lượng cụ thể E1 và E2 từ đồng vị 1 và 2 tương ứng. - I 1 và I 2 là cường độ của tia γ1 và γ2, các giá trị Ω1, Ω2 là góc khối chiếu tới detector của γ1 và γ2, hai giá trị này thực chất là hoàn toàn giống vì được đo trên cùng 1 mẫu và cùng 1 phép đo, ε1, ε2 là hiệu suất ghi đo ứng với các mức năng lượng E1 và E2 của tia γ1, γ2 từ hai đồng vị tương ứng. - 2 là hàm của các giá trị E 2i có được từ các tia γ i của đồng vị thứ 2.. - Hàm này được gọi là hàm hiệu suất ghi, đường cong mô tả hàm f(E) được gọi là đường cong hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi đo của thiết bị theo các mức năng lượng trong 1 vùng phổ. - Hoạt độ A của một đồng vị phóng xạ được biểu diễn qua biểu thức sau:. - m: khối lượng đồng vị có trong mẫu đo.. - λ: Hằng số phân rã của đồng vị.. - Số khối của đồng vị.. - Kết hợp hai biểu thức 2.4 và 2.5 ta sẽ có được biểu thức tính tỉ số khối lượng giữa hai đồng vị như sau [4]. - trong đó: n 1 : là tốc độ đếm tại vạch năng lượng đặc trưng của đồng vị 1.. - I γ1 : cường độ tia gamma đặc trưng của đồng vị 1.. - f : Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, được xây dựng dựa trên các mức năng lượng đặc trưng cho đồng vị 2.. - Hàm lượng (hay còn gọi là độ giàu) các đồng vị Urani có thể tính thông qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ bằng các biểu thức sau:. - Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani. - Trong vùng năng lượng thấp, việc tính toán hoạt độ của các đồng vị Urani có thể sử dụng những đỉnh năng lượng thống kê trong bảng 2.1 [15]. - Đồng vị. - mẹ Năng lượng (keV) Dạng Cường độ tia γ. - Đồng vị phát. - Các đỉnh này đều nằm trong vùng năng lượng thấp đang khảo sát, vùng này nằm trong phạm vi ghi nhận với hiệu suất ghi rất cao của hầu hết các loại detector, đặc biệt là detector bán dẫn bản mỏng thì độ chính xác thống kê trong vùng năng lượng thấp này là rất lớn.. - Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý 2.3.1. - η I : Thăng giáng độ rộng mức năng lượng.. - THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 3.1. - Phân tích số liệu và kết quả. - Tỉ số khối lượng giữa các đồng vị có thể tính được trực tiếp bằng cách áp dụng biểu thức 2.7:. - Hàm lượng các đồng vị được áp dụng các biểu thức 2.8 để tính toán.. - Đồng vị phát bức xạ. - Năng lượng (keV). - Đồng vị mẹ. - Đường cong hiệu suất ghi tại vùng năng lượng thấp được khớp với hàm bậc 2 bằng phần mềm Origin 8.5, kết quả được biểu diễn trên hình 3.9.. - Hàm lượng của các đồng vị có trong mẫu có thể lần lượt tính ra bằng cách áp dụng các biểu thức 2.8, kết quả được đưa ra trong bảng 3.2 và hình 3.10.. - Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu chuẩn dạng bột.. - Đồng vị Tỉ số m i /m 238 Hàm lượng. - Trong trường hợp khác, nếu sử dụng đồng vị 235 U làm chuẩn trong để tính toán, ta cũng có được kết quả tương tự. - Năng lượng. - Đường cong hiệu suất ghi, kết quả được biểu diễn trên hình 3.11.. - Từ tỉ số khối lượng, hàm lượng các đồng vị cũng được áp dụng các biểu thức 2.8 để tính, kết quả được liệt kê tại bảng 3.4.. - Từ kết quả thống kê trong bảng 3.2 và bảng 3.4, ta thấy rằng việc lựa chọn đồng vị chuẩn trong dù khác nhau nhưng kết quả tính toán vẫn đạt xấp xỉ như nhau, sai khác không đáng kể. - Xử lý với FitzPeaks 3.66, ta có được đánh giá ban đầu về thành phần đồng vị có trong mẫu Uran 1 gồm có: 238 U, 235 U, 234 Th, 234 Pa, 226 Ra, 206 Pb là những đồng vị có hoạt độ bức xạ gamma đáng kể, trong đó chủ yếu vẫn là 238 U và con cháu của nó, ngoài ra trong mẫu còn có một số đồng vị hàm lượng rất nhỏ và các tạp chất, được thống kê thêm trong phần phụ lục.. - Tương tự như vậy, thành phần chính trong mẫu Uran 2 được xác định gồm có các đồng vị:. - Phổ gamma của mẫu Uran2 tại vùng năng lượng 100 keV ÷ 300 keV.. - Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99. - Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu Uran 1.. - Đường cong hiệu suất ghi. - Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu Uran 2, độ khớp đạt 99.89. - Tỉ số khối lượng của 238 U/ 235 U và 234 U/ 235 U trong mẫu Uran 2 được tính bằng cách áp dụng công thức 2.7 và đồng thời hàm lượng các đồng vị được áp dụng các biểu thức 2.8, kết quả được trình bày trong bảng 3.8 (Sai số trong toàn bộ quá trình xử lý mẫu Uran 2 là 7.9. - Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu Uran 2.. - Tổng hợp kết quả xác định hàm lượng đồng vị urani trong các mẫu từ các bảng 3.4, 3.6 và 3.8 được thống kê trong bảng 3.9 và hình 3.16.. - Tổng hợp kết quả xác định hàm lượng urani trong các mẫu.. - Mẫu vật liệu hạt nhân Thành phần đồng vị Uranium Hàm lượng. - hành phép đo nhiều lần theo các điều kiện và thời gian khác nhau, đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn năng lượng chính xác cho hệ đo, v..v… Việc xác định sai số của kết quả thực nghiệm bằng phương pháp truyền sai số sử dụng các biểu thức 2.11 và 2.12:. - Luận văn đã tập trung tìm hiểu và sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp và tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong bằng cách chọn ra một đồng vị ở trong vật liệu làm chuẩn để xác định thành phần và hàm lượng uran.. - Tìm hiểu các phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm xác định hàm lượng urani. - Tập trung vào phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp sử dụng đetectơ bán dẫn siêu tinh khiến HPGe kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong.. - Xây dựng công thức tính toán tỉ số hoạt độ, tỉ số khối lượng của các đồng vị, và xác định hàm lượng các đồng vị urani có trong các mẫu vật liệu urani.. - Đã nhận diện được các đồng vị urani ( 234 U, 235 U, 238 U) và các đồng vị con cháu trong các mẫu nghiên cứu dựa trên năng lượng của các tia gamma ghi nhận được trong vùng năng lượng thấp.. - Các kết quả nghiên cứu có độ tin cậy cao, và cho thấy khả năng có thể sử dụng các tia gamma năng lượng thấp và tia X kết hợp với kỹ thuật chuẩn trong để xác định các đặc trưng của vật liệu urani.. - Ngô Quang Huy, “Cơ sở Vật lý Hạt nhân”, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam, NXB Khoa học và Kỹ thuật, 2006.