Xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma

- Biết được tuổi của đồng vị Uranium được làm giàu là rất quan trọng cho việc xác định các vật liệu mới được tạo ra.
- Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm của dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học Đồng vị Phóng xạ Hungary đã phát triển một phương pháp mới xác định tuổi vật liệu bằng cách sử dụng phổ kế gamma.
- Hiện nay các lò phản ứng hạt nhân đều sử dụng đồng vị phóng xạ 235U.
- Còn phòng thí nghiệm của Viện Khoa Học Đồng vị phóng xạ Hungary đã tiến hành xác định tuổi theo phương pháp phổ kế gamma.
- Trong quá trình làm giàu 235U các nguyên tố khác đều được tách khỏi hoàn toàn, chỉ còn các đồng vị của Uran.
- Như vậy thanh nhiên liệu Uran đã được làm giàu, chưa được sử dụng tại thời điểm ban đầu tuổi bằng không, chỉ có ba đồng vị Uran là 238U, 234U và 235U.
- Do chu kỳ bán rã của 238U là rất lớn (4,5.109 năm) vì vậy số hạt nhân 234U có trong thanh nhiên liệu do 238U phân rã thành có thể bỏ qua.
- Điều này có nghĩa trong thanh nhiên liệu có 3 đồng vị 238U, 234U và 235U.
- Các đồng vị trong dãy phân ra của 234U là kết quả phân ra của 234U sau khi được làm giàu phân rã về.
- Cụ thể 214Bi có trong thanh nhiên liệu là sản phẩm của 234U sau khi được làm giàu phân rã về.
- Tỷ số hoạt độ phóng xạ giữa đồng vị con cháu và mẹ là hàm của thời gian phân rã được sử dụng rộng rãi để xác định tuổi của mẫu phóng xạ.
- Trong trường hợp của thanh nhiên liệu Uran, xác định tuổi là khó khăn hơn vì những đồng vị tự nhiên của Uranium có chu kỳ bán rã rất dài, vì vậy chỉ một lượng nhỏ các hạt nhân con cháu được sinh ra.
- Cụ thể, tuổi của vật liệu hạt nhân lâu nhất là một vài chục năm, chỉ rất ngắn so với chu kỳ bán rã của các đồng vị Uranium mẹ..
- Nguyên Công Tâm Viện khoa học Đồng vị phóng xạ Hungari đề xuất [1,2] được Bộ môn Vật lý hạt nhân Trường Đại học khoa học Tự nhiên triển khai và phát triển từ năm 2009.
- Bản luận văn với đề tài: “Xác định tuổi của thanh nhiên liệu đã được làm giàu bằng phương pháp phổ gamma” tập trung nghiên cứu tổng quan lý thuyết về chuỗi phân rã phóng xạ Uran, tìm hiểu thí nghiệm và phương pháp thực nghiệm, phân tích và đánh giá số liệu xác định tuổi của thanh nhiên liệu Uran đã làm giàu cao, hàm lượng 235U lên tới 90%.
- Hai Detector này đặt tại Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary..
- Phần thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu nhiên liệu hạt nhân được làm giàu thực hiện tại Viện Khoa học đồng vị phóng xạ Hungari.
- Các chuỗi phóng xạ trong thanh nhiên liệu Uran được làm giàu.
- Uran tự nhiên gồm ba đồng vị có chu kỳ bán rã lớn là 238U, 235U và 234U.
- Tính theo thành phần khối lượng đồng vị 238U chiếm U khoảng 0,72% và một lượng rất nhỏ 234U.
- Các đồng vị phóng xạ này phân rã thành các đồng vị con và bản thân các đồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị cháu khác và cứ như vậy quá trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến khi đồng vị cuối cùng là đồng vị bền – đồng vị chì[4,5]..
- Các thanh nhiên liệu ngay sau khi được làm giàu có ba đồng vị 238U, 235U và 234U [1,2,3].
- Trong đó đồng vị 234U là sản phẩm phân rã của 238U.
- vì vậy có thể coi rằng đồng vị 238U phẫn rã về 234U không đáng kể so với số 234U được làm giàu cùng với 235U.
- Các đồng vị trong dãy 238U đứng sau 234U chỉ do 234U được làm giàu phân rã về.
- Vì vậy trên thực tế coi thanh nhiên liệu được làm giàu chưa sử dụng có ba đồng vị của Uran là 238U, 235U và 234U..
- Ngoài ba đồng vị trên với các thanh nhiên liệu đã được sử dụng còn có thêm đồng vị 232U.
- Chính sự có mặt của đồng vị 232U và sản phẩm con cháu của nó là thông tin quan trọng phân biệt thanh nhiên liệu tái xử lý từ chất thải hạt nhân của lò phản ứng hạt nhân với thanh nhiên liệu Uran chưa được sử dụng..
- Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ phân rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi.
- Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Trong Bảng 1.1 dưới đây đưa ra một số đặc trưng phân rã như chu kỳ bán rã, loại phân rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi phóng xạ 238U [4,5].
- Trong Bảng 1.1, các đồng vị gạch dưới khi phân rã phát ra những vạch gamma có thể được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma..
- Chuỗi phân rã của đồng vị 238U.
- Đồng vị phóng xạ.
- Loại phân rã.
- 238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành 234Th.
- Đồng vị con này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa.
- Đồng vị 234mPa phân nhánh thành 234Pa với xác suất là 0,16.
- và cả hai đồng vị này đều phân rã β để trở thành đồng vị 234U.
- Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này là đồng vị bền 206Pb.
- Các đồng vị phóng xạ trong chuỗi đều có chu kỳ bán rã đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U.
- Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238U trong khối Uran tự nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với 238U.
- Hoạt độ của các đồng vị con cháu này bằng với hoạt độ của 238U.
- Trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của khối này sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần.
- Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U không phải đồng vị nào cũng có thể đo được phổ gamma một cách dễ dàng.
- Thực tế chỉ có sáu đồng vị trong Bảng 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ.
- Do vậy, có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã.
- Có thể đo hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi như 234Th, 234mPa, 226Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này.
- Trong Bảng 1.2 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của sáu đồng vị trên [6]..
- Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi 238U..
- Đồng vị.
- Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ cân bằng..
- Từ Bảng 1.1, có thể nhận thấy rằng nếu đối với thanh nhiên liệu Uran từ đồng vị thứ 4 trở đi có thể coi như là dãy phóng xạ của 234U.
- Ngoài ra bằng cách đo hoạt độ phóng xạ của đồng vị 234Th và 234mPa có thể đánh giá được đóng góp của 238U sau khi được làm giàu phân rã về 234U so với 234U có trong thanh nhiên liệu..
- Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số Uran.
- Tuy là hàm lượng của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều nhưng do nó có chu kỳ bán rã lớn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, tầm quan trọng của nó cũng không kém gì so với tầm quan trọng của đồng vị 238U.
- Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được đưa ra trong Bảng 1.3 [4,5].
- Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi này nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ..
- Chuỗi phân rã của 235U TT.
- Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được.
- Đỉnh của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219Rn đo khó khăn hơn.
- Mặc dù sai số đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt độ của chúng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của 235U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu.
- Trong Bảng 1.4 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của 4 đồng vị trên [6]:.
- Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi 235U..
- Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232U Trong quá trình hoạt động của lò phản ứng hạt nhân, đồng vị 232U hình thành.
- Chuỗi phân rã của 232U.
- Trong Bảng 1.5 nhận thấy các sản phẩm con cháu của 232U có chu kỳ bãn rã rất nhỏ so với hạt nhân mẹ, vì vậy chúng nhanh chóng đạt tới trạng thái cân bằng đồng vị phóng xạ.
- Trong các đồng vị trong dãy 232U có đồng vị 212Pb, 212Bi và 208Tl khi phân rã phát ra các bức xạ gamma.
- Cụ thể với đồng vị 212Pb phát ra 238,63 keV, 212Bi phát ra bức xạ gamma với năng lượng 727,3 keV.
- Còn đồng vị 208Tl phát ra các bức xạ gamma với năng lượng: 583 keV, 860,3 keV, 2614,3 keV [6]..
- Hoạt độ phóng xạ của đồng vị 232U được xác định thông qua các đỉnh gamma của hạt nhân con 212Bi và 208Tl..
- Phổ gamma của các đồng vị con cháu của Uran Con cháu của Uran bao gồm rất nhiều đồng vị.
- Không phải tất cả các đồng vị này đều phát ra tia gamma.
- Tuy nhiên những đồng vị phát ra tia gamma trong dãy phân rã phóng xạ Uran thường có sơ đồ phân rã rất phức tạp.
- Chẳng hạn phổ gamma của đồng vị 214Bi có thể có tới vài trăm đỉnh mặc dù đa số các đỉnh này có cường độ rất nhỏ, khi đo phổ của các đồng vị này luôn gặp phải sai số gây ra do hiện tượng trùng phùng tổng và chồng chập đỉnh.
- Chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp.
- Quy luật phân rã phóng xạ Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân chưa bị phân rã sẽ giảm theo thời gian.
- Giả sử ở thời điểm t, số hạt nhân phóng xạ chưa bị phân rã là N.
- Sau thời gian dt số đó trở thành N - dN vì có dN hạt nhân đã phân rã.
- Độ giảm số hạt nhân chưa bị phân rã - dN tỉ lệ với N và dt [4,5.
- (1.1) trong đó hệ số tỉ lệ ( gọi là hằng số phân rã, có giá trị xác định đối với mỗi đồng vị phóng xạ.
- (1.3) trong đó N0 là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm ban đầu t = 0, N là số hạt nhân chưa bị phân rã ở thời điểm t.
- Đây là quy luật phân rã của hạt nhân phóng xạ..
- Để phân biệt được tốc độ phân rã của hạt nhân phóng xạ người ta dùng đại lượng thời gian bán rã T hay còn gọi là chu kỳ bán rã.
- Từ định nghĩa của thời gian bán rã T suy ra rằng số hạt nhân đồng vị phóng xạ N còn lại sau n khoảng thời gian bán rã liên hệ với số hạt nhân đồng vị phóng xạ ban đầu N0 theo công thức sau đây:.
- (1.6) Hoạt độ phóng xạ là số phân rã của nguồn phóng xạ trong một đơn vị thời gian.
- (1.7) trong đó N là số hạt nhân chưa bị phân rã tính theo công thức (1.3).
- 1 Bq là 1 phân rã trong 1 giây.
- Chuỗi hai phân rã phóng xạ.
- Ta xét chuỗi phân rã từ đồng vị 1, gọi là đồng vị mẹ, thành đồng vị 2, gọi là đồng vị con, rồi đồng vị 2 phân rã thành đồng vị 3.
- Chuỗi phân rã này được miêu tả bởi hệ hai phương tương tự như phương trình (1.1):.
- Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t, (1 và (2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2.
- Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2, nghĩa là N20 = 0 thì (1.15) trở thành:.
- Chuỗi ba phân rã phóng xạ.
- Ta xét chuỗi gồm ba đồng vị phóng xạ nối tiếp nhau từ đồng vị mẹ 1 sang đồng vị con 2, đồng vị 2 sang đồng vị cháu 3 và đồng vị cháu 3 lại tiếp tục phân rã.
- Ví dụ chuỗi phân rã trong dãy U238:.
- (1.19) Đồng vị 3 có số hạt nhân tại thời điểm t là N3(t), tại thời điểm t = 0 là N30 với hằng số phân rã (3.
- (1.23) Nếu ở thời điểm ban đầu chỉ có đồng vị 1 mà không có đồng vị 2 và đồng vị 3, nghĩa là N20 = 0 và N30 = 0 thì (1.23) trở thành:.
- Cân bằng phóng xạ.
- Trong trường hợp chuỗi hai phân rã phóng xạ với N20 = 0, nếu đồng vị mẹ 1 có hằng số phân rã nhỏ hơn hằng số phân rã của đồng vị con 2, nghĩa là (1 < (2 và các thời gian bán rã của chúng xấp xỉ bằng nhau T1 ( T2 thì các đồng vị đó thiết lập một trạng thái cân bằng phóng xạ động.
- (1.26) Nếu đồng vị mẹ có thời gian bán rã rất lớn hơn thời gian bán rã của đồng vị con, nghĩa là T1